La familia Cerralbo era aficionada al coleccionismo y la arqueología, consiguió amasar una colección de obras de arte y libros antiguos de cerca de 50.000 piezas – pintura, obras de artistas tan renombrados como Zurbarán, El Greco, Tintoretto o Van Dyck, tapices, relojes, joyas, armas entre las que se encuentra el talismán del museo, el Kriss, una daga forjada por los dioses …